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    脈衝雷射蒸鍍法製備氧化銪鋅薄膜之探討: 結構、光學、電性與磁性研究
    (2023) 魏煒倫; Wei, Wei-Lon
    本論文利用脈衝雷射沉積法在c方向的單晶藍寶石基板上沉積氧化銪鋅(Eu:ZnO)薄膜，摻雜比例為0－4.0 at.%，薄膜厚度控制在150 nm，之後檢測薄膜樣品的結構、光學、電性以及磁性。X光繞射光譜中在角度2θ = 31°－45°，我們只觀測到ZnO以及基板的特徵峰，確認了Eu成功摻雜進ZnO且沒有雜晶相。c軸常數隨摻雜比例提升從在5.21 Å降至5.18 Å，推測與電荷補償機制有關(2Eu3+ → 3Zn2+ + VZn)；晶粒尺寸與摻雜比例沒有明顯趨勢，晶粒尺寸在163-183 Å。光致螢光光譜的結果顯示Eu摻雜使得整體螢光強度下降、近能隙3.3 eV峰值訊號變寬，經分析後可推斷Eu:ZnO薄膜具有鋅間隙、鋅空缺、氧空缺、氧間隙等等的缺陷，隨著摻雜比例上升，缺陷和Eu 4f－4f軌域躍遷5D0－7F2逐漸主導螢光，當摻雜比例達到4.0 %時，可以觀察到5D0－7F1、5D0－7F0的螢光。在電性分析中，薄膜載子遷移率隨著摻雜比例上升從23 cm2/Vs降至0.1－1.0 cm2/Vs，推測與摻雜所產生的缺陷有關，缺陷變得更多、應力變大，形成更多的晶粒邊界使得電子容易被散射。在0、0.5、1.0 %摻雜比例的薄膜樣品，電阻率約在0.1 Ω⋅cm，載子濃度在1.0 %的薄膜樣品達到最大值32×10^18 cm-3，意味著少量摻雜可以改變、甚至促進薄膜電性，而當摻雜比例超過2.0 %時，電阻率急遽上升至1－10 Ω⋅cm、載子濃度則在3－5×10^18 cm-3。我們從磁光法拉第光譜觀察到薄膜樣品的法拉第旋轉角與外加磁場呈線性關係，並且薄膜的法拉第旋轉強度在近能隙的波長(340、350 nm)會有較強的響應，並且有Eu摻雜的樣品比無摻雜樣品具有更強的旋轉角強度，歸因於Eu摻雜帶來額外電子，達到增幅磁光效應的效果。磁性分析中，所有薄膜樣品在室溫下呈現順磁性，樣品磁矩在外加磁場達到1500 Oe後皆達到飽和。飽和磁化強度隨著摻雜比例上升有趨近飽和的趨勢，從7 emu/cm-3增加到13.7 emu/cm-3。
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    氧化鋅奈米線與橫向磊晶成長的氮化鎵之拉曼光譜研究
    (2005) 姚秋蓮
    我們探討氧化鋅奈米柱及在載流氣體分別為氫氣、氮氫氣混和及純氮氣下，以氫化物氣相磊晶成長( hydride vapor phase epitaxy : HVPE)氮化鎵厚膜在異質基板上，並使用磊晶側向成長法 (epitaxial lateral overgrowth : ELO )成長的氮化鎵之表面結構與光譜特性，分析型態對光譜的影響。 在氧化鋅奈米柱的研究中，由拉曼散射光譜的分析，我們發現奈米柱的拉曼活性振動模與奈米線相近，綠光二極體基板上的氧化鋅奈米柱的光譜螢光訊號太強掩蓋住氧化鋅的訊號；藍光二極體基板上的氧化鋅奈米柱光譜E2(high) 振動模式 438 cm –1有比較強的譜峰，顯示氧化鋅的結晶品質；光譜上未顯示583 cm –1 峰，說明樣品具有低濃度的氧空缺。 在不同載流氣體下成長的氮化鎵之拉曼散射光譜研究中，我們發現其拉曼活性振動模在平面與橫截面明顯不同，平面的 E2 (high) 振動模強度最大，橫截面則以A1(TO) 振動模強度最大；E2 (high) 峰的變化顯現應力的影響。經由計算雙軸的應力可得在氫氣中的應力比較大約0.81 GPa；在氮氫混和中約0.36~0.51 GPa；在氮氣中則最小為0.38 GPa，皆為壓力的作用。 我們並以電漿子耦合效應的 Impurity-Induced Fröhlich（I I F）機制模擬，在氫氣中的氮化鎵電漿濃度為1 × 1017 cm-3；電漿阻尼常數為150 cm-1；晶格阻尼常數受位置影響約為7~12 cm-1。在氮氫混和中的氮化鎵電漿濃度為1 × 1017 cm-3；電漿阻尼常數為200 cm-1；晶格阻尼常數為7 cm-1。在氮氣中無明顯數據可模擬。
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    氧化釓鋅薄膜的法拉第磁光光譜
    (2021) 黎源弘; Li, Yuan Hung
    本文為延續研究，主要在探討摻雜釓的氧化鋅薄膜在室溫的光致螢光光譜和法拉第磁光效應。釓的摻雜莫耳濃度0%到20%，光譜的測量範圍是340 nm至700 nm，磁場介於±900 mT之間。摻雜不同濃度釓元素的氧化鋅薄膜都會產生鋅空缺，發出Ec→VZn-能階躍遷的螢光，此外除5%薄膜外，各薄膜亦同時有鋅間隙及氧間隙。當摻雜比例上升超過5%時，非本質發光會主宰PL光譜且光譜外型明顯改變。各樣品的總法拉第旋轉角基板加上薄膜的總合，和外加磁場成負斜率的直線關係。單獨觀察基板薄膜亦是如此。基板及薄膜的韋爾代常數介於-0.01287至-0.00399及-5.96000到6.74000 rad/mT．m之間，且隨波長增長量值減小，多數皆為負值，唯5%摻雜薄膜於380 nm到540 nm間為正值。在波長380、420、480及640 nm之韋爾代常數對於摻雜比有先增後減的現象，並在5%時有最大值。此結果有助於找到薄膜對波長在法拉第效應上的最高敏感度。總合兩光譜結果，可發現除摻雜元素可造成磁性，進而改變法拉第磁光效應外，缺陷對薄膜的磁性及法拉第磁光效應亦有相當的影響。
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    摻雜釤離子氧化鋅與單層過渡金屬二硫屬化合物薄膜之光譜性質研究
    (2018) 陳軍翰
    我們量測摻雜釤離子氧化鋅薄膜的拉曼散射光譜、穿透光譜及橢圓偏振光譜，研究不同摻雜濃度對氧化鋅薄膜光譜性質的影響。另外，我們量測單層過渡金屬二硫屬化合物薄膜(MoS2、MoSe2、WS2及WSe2)的變溫橢圓偏振光譜，探討單層過渡金屬二硫屬化合物薄膜的光譜性質。 未摻雜氧化鋅薄膜的拉曼散射光譜顯示兩個拉曼特徵峰，頻率位置為99.1 cm-1和437.9 cm-1，分別為E2(low)及E2(high)振動模，隨釤離子濃度上升，E2(low)藍移，E2(high)紅移，強度逐漸下降，並於釤離子濃度3%以上消失。穿透光譜顯示隨著釤離子濃度增加，紫外光區的透光率增加。吸收光譜展現隨著釤離子濃度增加，能隙逐漸藍移，我們分別以柏斯坦-莫斯位移理論(Burstein-Moss effect)及Zn1-xSmxO合金能帶結構解釋低濃度(≤5%)與高濃度(≥8%)摻雜樣品能隙之變化。 藉由分析變溫橢圓偏振光譜數據，我們取得單層過渡金屬二硫屬化合物薄膜之變溫折射率與消光係數能譜圖，隨著溫度上升，整體折射率與消光係數強度逐漸下降，結構紅移。我們觀察到所有樣品於近紅外與可見光區域皆有兩個明顯的吸收峰值，標記為A，B激子，為自由激子於布里淵區K(K´)點之躍遷。緊接在自由激子後的數個結構為電子於布里淵區Λ與M點之躍遷。所有樣品之光學能隙皆隨著溫度上升而紅移，A，B激子紅移，半高寬增寬。A，B激子之能量差為自旋耦合分裂能量，其不隨溫度變化而改變。
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    氧化鈥鋅薄膜的磁光與電性
    (2020) 林于庭; Lin, Yu-Ting
    本論文探討脈衝雷射蒸鍍法在c方向藍寶石基板上所製備之氧化鈥鋅薄膜(Ho: ZnO)的結構、光學、磁和磁光，及導電特性。氧化鈥鋅薄膜的製備條件為氧壓3×10-1 mbar，基板溫度525 ℃，雷射波長266 nm，雷射能量密度2.0 J/cm2，鈥的摻雜比例0~10 原子莫爾濃度(at. %)。 X光繞射光譜和拉曼散射光譜顯示氧化鈥鋅薄膜沒有其他雜質或晶相存在，代表薄膜中鈥原子成功取代了鋅原子。隨摻雜比例增加後，晶格常數與晶粒大小會變小，表示鈥原子(0.904 Å)取代鋅原子(0.74 Å)過程中產生缺陷造成薄膜結構變差。摻雜5及8 at. %之氧化鈥鋅薄膜的拉曼散射光譜還包含Ho 4f軌域5S2→5I8及5F4→5I8能階的螢光訊號。光致螢光光譜顯示純氧化鋅(Ho: 0 at. %)有很強的近能隙發光，隨摻雜比例增加，近能隙的發光變弱，缺陷的發光變強，從光致螢光光譜可以辨認出氧空缺、鋅空缺、鋅間隙等缺陷。 SQUID的結果顯示在T = 5與300 K氧化鈥鋅都呈現順磁性，飽和磁矩隨摻雜比例增加而變大，在8 at. %達最大值120 emu/cm3。磁矩和溫度關係結果表明，薄膜磁矩在2~100 K的範圍內都快速下降，在150 K後趨於平緩，且在40~60 K的地方有很強的氧退吸附訊號，若扣除掉氧退吸附的訊號，推測所有薄膜皆不具磁有序特性。磁光光譜顯示所有氧化鈥鋅薄膜皆為順磁性，其法拉第旋轉角對磁場的斜率隨波長越大而變小，此外氧化鈥鋅薄膜的Verdet常數數值隨波長增長變小，大約降低86 %。 從電流-電壓特性曲線可以看到所有氧化鈥鋅薄膜電極皆符合歐姆定律。且在摻雜之後電阻率從0.022 Ω-cm上升到0.221 Ω-cm，表示摻雜和產生的缺陷會增加電阻率。
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    氧化釓鋅薄膜在不同鍍膜氧壓下的結構、光學與磁性
    (2015) 謝宗均; Hsieh, Tsung-Chun
    本論文以脈衝雷射蒸鍍法在c指向單晶藍寶石基板上製備150nm厚的ZnGdO薄膜，並探討薄膜鍍膜速率、薄膜的結構特性、光學性質及磁性與鍍膜氧壓的關係，其中單位面積雷射能量為2.6 J/cm2，鍍膜氧壓分別為0.3與0.08 mbar，Gd摻雜的原子比例為0~20 %，基板溫度為700℃。 ZnGdO薄膜鍍膜速率會隨著Gd比例的增加而上升，且在高氧壓(0.3 mbar)環境下製備的薄膜其鍍膜速率高於低氧壓(0.08 mbar)製備的薄膜。藉由X光光電子能譜測定的Gd摻雜比例皆略大於配方比例。X光繞射及拉曼散射光譜顯示所有薄膜皆無雜質或其他晶相產生，代表Gd成功取代Zn的位置。Gd比例增加時，c軸晶格常數先減少後增加，粒徑大小則持續下降，代表薄膜結晶品質變差。當Gd比例高於5%時，高氧壓製備的薄膜之結晶品質較低氧壓製備的薄膜差。光致螢光光譜顯示所有薄膜中都存在鋅空缺與鋅間隙，而在純氧化鋅中還有氧空缺。橢圓偏振儀測定的薄膜直接能隙隨著Gd比例的上升而增加。超導量子干涉磁量儀測定結果顯示所有純氧化鋅薄膜皆為超順磁性，氧化釓鋅薄膜皆為順磁性。在低溫下，高氧壓製備的薄膜其最大磁矩大於低氧壓製備的薄膜。
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    摻雜鑭系元素(鏑,釓)氧化鋅與單層二(硫,硒)化鎢薄膜的光譜性質研究
    (2015) 葉秦維; Ye, Cin-Wei
    我們量測摻雜（鏑,釓）氧化鋅薄膜的拉曼散射光譜、穿透光譜及橢圓偏振光譜，進而研究不同摻雜量對氧化鋅薄膜光譜性質的影響。此外，我們量測單層過渡金屬二硫屬化物薄膜（二硫化鎢和二硒化鎢）的拉曼散射光譜及橢圓偏振光譜，進而探討單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜的光譜性質。氧化鋅薄膜是用脈衝雷射沉積法製成在藍寶石基板上，摻雜鏑離子和釓離子的濃度範圍分別為1% ~ 10%及3% ~ 30%。單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜是用化學氣相沉積法製成在藍寶石基板上。這篇論文的目的是探討上述所有材料的晶格結構和電子結構。 我們發現純氧化鋅薄膜的拉曼散射光譜，顯示2個拉曼峰，其頻率位置為98.7 cm-1和437.1 cm-1,分別為E2(low)和E2(high)對稱性。隨著鏑離子和釓離子摻雜濃度增加，拉曼峰E2(low)和E2(high)的峰值強度會逐漸下降。在穿透光譜中發現，隨著鏑離子和釓離子摻雜濃度增加，（鏑,釓）氧化鋅薄膜在紫外光區的光穿透率會提高。在吸收能譜中發現，隨著鏑離子和釓離子摻雜濃度增加，氧化鋅薄膜的直接能隙值會受到鏑離子和釓離子的影響，產生偏移，其現象可被能帶隙變窄理論和伯斯坦-莫斯位移理論解釋。 我們發現單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜在532奈米雷射光激發下的拉曼散射光譜具有多種類的拉曼峰。在室溫的吸收能譜中發現，單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜具有明顯的激子A和B吸收峰。此外，我們分析了單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜的室溫直接能隙值和激子束縛能值。其室溫直接能隙值，分別為2.1電子伏特和1.72電子伏特；其室溫激子束縛能值，分別為0.32電子伏特和0.24電子伏特。在變溫的吸收能譜中發現，單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜的直接能隙值會產生紅移現象，此現象是由單層二硫化鎢和二硒化鎢薄膜的晶格受到熱膨脹和電子及聲子間的交互作用所造成。
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    離子佈植與摻雜對氮化鎵和氧化鋅薄膜光譜性質之影響
    (2013) 黃承德
    我們研究離子佈植與摻雜對氮化鎵和氧化鋅薄膜光譜性質的影響。實驗樣品包含以分子束磊晶法在藍寶石基板成長厚度約2.7 μm的氮化鎵薄膜，並於其上佈植不同濃度稀土離子 (釤離子、銪離子、釓離子及鈥離子)，另使用射頻磁控濺鍍，並通入不同氧和氮流量，成長膜厚約390 nm之氧化鋅薄膜。 首先，我們量測樣品的拉曼散射光譜，氮化鎵薄膜顯示3個拉曼峰，其頻率位置為142 cm-1、566 cm-1及733 cm-1，分別為E2(low)、E2(high) 及A1(LO) 對稱性；氧化鋅薄膜顯示2個拉曼峰，其頻率位置為99 cm-1和438 cm-1，分別為E2(low) 和E2(high) 對稱性。此外，氮化鎵薄膜之截面拉曼散射光譜顯示5個拉曼峰，其頻率位置為142 cm-1、531 cm-1、558 cm-1、567 cm-1及740 cm-1，分別屬於E2(low)、A1(TO)、E1(TO)、E2(high) 與E1(LO)。由於晶格不匹配及熱膨脹係數的關係，隨著愈靠近基板，所有拉曼特徵峰皆有藍移的現象。 我們發現不論正面或截面氮化鎵薄膜的拉曼散射光譜，隨著佈植離子濃度增加，氮化鎵薄膜新增289 cm-1、361 cm-1及661 cm-1拉曼峰，這些振動模與佈植離子造成氮化鎵薄膜的缺陷有關，但卻與佈植離子種類無關，且缺陷相關拉曼峰愈接近基板界面，其強度降低。另隨著通入氮流量的增加，我們發現氧化鋅薄膜新增275 cm-1、510 cm-1、586 cm-1、及645 cm-1拉曼峰，其為通入氮氣造成晶格間隙中有鋅、氧 (Zni、Oi) 存在，並與氧氮錯位 (ZnO)，形成複合型缺陷 (Zni-Oi及Zni-Ni)，這些缺陷在通入氧流量的氧化鋅薄膜並未被發現。 其次，我們量測樣品的穿透光譜與橢圓偏振光譜，隨著佈植離子濃度增加及通入氮流量變大，吸收能譜的能帶尾巴愈加明顯，氮化鎵薄膜的折射率極値呈減緩趨勢。佈植離子氮化鎵薄膜與通入氮流量氧化鋅薄膜的直接能隙值都比未佈植或未摻雜還小 (約為3.38 eV及3.26 eV)，我們認為此乃能隙間的雜質帶或晶格結構扭曲所致。 最後，隨著佈植稀土離子濃度的增加，氮化鎵薄膜的鐵磁性變明顯，稀土離子除了本身的未配位電子提供磁矩外，薄膜缺陷 (如：鎵空缺或氮空缺) 亦可能提供磁矩，我們發現在佈植稀土離子後，薄膜的鐵磁性與缺陷都增加，這暗指薄膜的有效磁矩與缺陷有緊密關聯性。
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    脈衝雷射蒸鍍法製備氧化釓鋅薄膜的探討： 結構、光學與磁性研究
    (2013) 密修誌
    我們是利用脈衝雷射沉積法製備摻雜釓的氧化鋅薄膜，X光繞射顯示樣品維持原有的晶體結構，但c軸晶格常數減小。因為薄膜的厚度在300nm以下，所以拉曼散射光譜只獲得微弱的訊號，樣品的能隙發光強度隨著摻雜濃度上升而下降，缺陷發光則隨釓濃度上升而增加，主要的缺陷有鋅錯位及鋅間隙，所有的樣品僅有Zn0.95Gd0.05O在室溫具有鐵磁性，其餘皆為順磁性。室溫(300K)的m-H曲線，只有x=0.051有磁滯曲線，在氧壓為3×10-1mbar及這樣的濃度下室溫是有鐵磁性。
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    脈衝雷射蒸鍍法蒸鍍氧化鋅及氧化釓鋅薄膜
    (2011) 簡志峰
    稀磁性半導體要能有實際應用，其應該要具備以下兩個條件：(1) 居禮溫度 (Curie temperature) 要在室溫以上，以及 (2) 其磁交互作用為RKKY 交互作用(Rudermann-Kittel-Kasuya-Yosida interaction)，即透過載流子作為媒介的磁交互作用 (charge-mediated interaction)。如此才能夠發展工作溫度在室溫以上的自旋電子學元件，並且有機會透過調變稀磁性半導體的載流子濃度來改變其磁性，進而調變自旋電子學元件的功能。 氧化鋅是一種Ⅱ-Ⅵ 化合物半導體，其室溫(300K)下能隙(band gap)高達3.37eV，光譜波長約為367nm，不過大部分直接觀察到的發光波長是在375nm附近，較能帶間隙較小，這能量差是因為氧化鋅的激子束縛能(exiton binding energy)約60meV。激子是半導體中電子及電洞因庫倫交互作用耦合而成。因為室溫(300K)相當於25meV，此時氧化鋅的激子尚未因熱擾動而游離，所以室溫下可存在，使氧化鋅成為極具潛力的藍光、近紫外光、白光等短波長光電元件材料。 釓(Gd)，原子序數為64，屬於鑭系元素，是稀土元素之一，其原子量157.25，原子半徑188pm，比鋅(Zn)135pm還大。而釓元素的電子組態是[Xe] 4f75d16s2，具有半填滿的4f軌域及5d軌域以及7.98 μB的原子磁矩 (atomic magnetic moment)，直觀上是稀土族元素之中最適合用來發展稀磁性半導體的稀土族元素 脈衝雷射蒸鍍是一種特別的物理氣相沈積法，具有高鍍膜速率，易控制其異質多成份化學計量組成及易於調控鍍膜系統等特點。 實驗使用脈衝雷射蒸鍍法在結晶的氧化鋁(藍寶石)基板上成長氧化鋅薄膜並摻雜釓元素來產生自旋流。