學位論文

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    LixCoO2 單晶樣品之光譜性質研究
    (2012) 蔡馨嬅; H. H. Tsai
    我們研究摻雜不同鋰離子濃度 LixCoO2 單晶樣品之橢圓偏光與拉曼散射光譜。Li0.33CoO2 室溫吸收光譜顯示 3 個吸收峰，其頻率位置分別約為 1.61 eV、3.35 eV 及 5.21 eV。前二者對應 Co3+ 電子由 t2g 躍遷到 eg 軌域，而後者則與電子由 O 2p 躍遷到 Co 3d 軌域有關。隨著鋰離子濃度增加，吸收峰頻率位置大致維持不變，但Li0.87CoO2吸收峰能量轉變為 3.08 eV、4.55 eV 及 5.76 eV，代表其電子結構產生變化。 其次，Li0.33CoO2 室溫拉曼散射光譜具有 2 個拉曼活性振動模，其頻率位置約為 468 cm-1 ( Eg 對稱性 ) 和 568 cm-1 ( A1g 對稱性 )，分別對應氧原子沿著 ab 平面與 c 軸伸張振動。隨著鋰離子濃度增加，因 c 軸縮短，鍵能增加，故 A1g 拉曼峰展現藍移變化。我們另發現 Eg 拉曼峰的半高寬隨著鋰離子濃度增加而變大，這意味著晶格的無序度擴增。有趣地是，Li0.87CoO2 拉曼散射光譜展現兩個六方晶系結構相的共存，分別為第一六方晶系的 490 cm-1 ( Eg ) 和 598 cm-1 ( A1g ) 拉曼峰與第二六方晶系的 480 cm-1 ( Eg ) 和 570 cm-1 ( A1g ) 拉曼峰，此與之前文獻[J. Raman Spectrosc. 28, 613 (1997).] 的發表結果亦相符合。 最後，當樣品降溫至 200 K 時，Li0.50CoO2 的 Eg 與 A1g 拉曼峰呈現異常藍移，此現象為反鐵磁相轉變所致，A1g 拉曼峰在 200 K 至 120 K 溫度區間卻轉變為紅移，其與 Co3+ 和 Co4+ 的電荷有序性排列有關。Li0.53CoO2 的 A1g 拉曼峰在 66 K 附近產生偏離藍移現象，推測亦與其反鐵磁相轉變有關。Li0.50CoO2 與Li0.53CoO2的高頻雙磁振子拉曼峰之半高寬在尼爾溫度附近變窄，暗指其反鐵磁有序性的相干長度變長。
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    鑭系錳氧化物之光譜及磁力顯微術研究
    (2005) 呂坤陞
    我們研究不同厚度之La0.7Sr0.3MnO3薄膜與Nd0.5Ca0.5-ySryMnO3 (y = 0.08及0.09)塊材的光譜響應，分別探討薄膜結構上之奈米顆粒尺度，及薄膜與基板間晶格不匹配的效應、改變二價離子的平均半徑、溫度與外加磁場變化，對錳氧化物的晶格與電子結構造成的影響。 　　首先，我們觀察到當La0.7Sr0.3MnO3薄膜厚度超過30 nm時，由於奈米顆粒尺寸增大，遠紅外光譜呈現出與塊材相近的聲子振動響應，並在中紅外光區出現 的電子躍遷吸收；而低溫光譜顯示隨著溫度降低，300 nm厚度之La0.7Sr0.3MnO3薄膜的居德權重增加，中紅外光區極化子的束縛能逐漸下降，顯示樣品在低溫下的導電性漸增，與極化子響應有緊密的關連性，同時也印證了磁力影像上所觀察到鐵磁態磁區隨溫度降低而成長的情形。 　　另外，Nd0.5Ca0.5-ySryMnO3在些微Sr摻雜量的改變後，造成了光譜上極大的差異性。y = 0.08樣品在降溫過程中，由於電荷有序性現象，在190 K出現了金屬－絕緣的相轉變現象，並在490 cm-1左右形成了一個能隙，而y = 0.09樣品則一直保持為絕緣態，能隙隨著溫度愈低而增大，但在3 T以上的外加磁場時，卻破壞了其原來的電荷及軌道有序性所造成的絕緣態，展現了金屬態的行為。