學位論文
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Item 雷射照射下石墨烯/二硫化鉬與六方氮化硼/二硫化鉬雙層異質結構之穩定性(2023) 許聖郁; Hsu, Sheng-Yu本研究使用拉曼光譜及螢光光譜，研究了二硫化鉬和石墨烯/二硫化鉬和六方氮化硼/二硫化鉬等結構在不同雷射功率下的穩定性。結果顯示，在石墨烯/二硫化鉬和六方氮化硼/二硫化鉬等異質結構中，薄膜能夠隔絕大氣並增強二硫化鉬受雷射影響的穩定性。原子力顯微鏡表面形貌和拉曼光譜顯示，經過56 mW、30 mW雷射照射裸露的二硫化鉬後，二硫化鉬會凸起並發生結構變化，並且拉曼訊號在30分鐘後衰減至原本的10 %。結構變化的過程中，A1g和E2g兩個特徵峰會發生紅移，A1g的紅移是由氧化產生的p-dope所引起，而E2g則是由結構變化產生的應變所導致。對於石墨烯/二硫化鉬系統，我們觀察到不同的光譜特徵。在雷射照射過程中，拉曼特徵峰和光致螢光強度並沒有快速下降，這顯示結構變化現象被抑制。而對於六方氮化硼/二硫化鉬30 mW的實驗組中，觀察到拉曼特徵峰和光致螢光強度呈現先上升的趨勢，因此推測在略低於30 mW雷射的環境下，六方氮化硼/二硫化鉬能夠保持穩定。結果顯示石墨烯/二硫化鉬受雷射照射影響的穩定性最佳，六方氮化硼/二硫化鉬次之，未經覆蓋而裸露的二硫化鉬穩定性最差。Item 層狀二硫化鉬在共振激發下的偏振拉曼光譜(2023) 薛喬方; Syue, Jiao-Fang偏振拉曼光譜已經被應用在測量二維材料上，包括石墨稀與過渡金屬二硫化鉬，尤其是使用線偏振和圓偏振光為激發光線。量測不同溫度下的二硫化鉬受不同偏振入射光影響的拉曼張量，我們可以知道聲子振動模式是如何表現其偏振態。在本實驗中，利用紅光共振激發變溫下的二硫化鉬，結果顯示，在低溫狀態下，線偏振的入射光激發時，面內振動(E')和面外振動(A_1')模式表現出線偏振的散射光，b mode則是呈現非各向同性(anisotropic)，隨著溫度的上升，E' 、A_1'仍維持在線偏振的散射光，而b mode則漸漸改變成線偏振的散射光；圓偏振的入射光激發時，低溫狀態的E'和A_1'模態呈現出旋向守恆(helicity-conserve)，b mode 則是表現出旋向轉換(helicity-exchange)，隨著溫度的上升，E' 、A_1'仍維持旋向守恆，但b mode會漸漸變成旋向守恆。 實驗結果顯示了b mode的獨特性，因此我們引用了一些電子-聲子耦合如何影響拉曼強度的偏振態有關的論文，來解釋這個特殊的現象，同時深入探討層狀二維材料的聲子與光子之間的交互作用，以便提供未來先進材料應用更多重要的基礎與應用。Item 二維二硒化鈮之約瑟夫森效應及超導量子位元的應用(2021) 郭柏汝; Guo, Bo-Ru具有六角蜂巢晶格結構的二維材料（例如：石墨烯以及2H族過渡金屬二硫族化物）所蘊含的特殊物理性質，可做為未來對基礎材料科學、電子元件應用，以及資訊傳輸領域應用當中的替代選擇。於部分六角蜂巢晶格的二維材料當中，其特殊晶格結構以及原子軌域組合，除了賦予材料空間反轉對稱破壞性以及時間反轉對稱性外，還分別授予坐落於K以及K’點處之布洛赫函數於單位晶格內具有兩方向相反的內稟環狀電流。由於其方向相反，對於載子而言則是多出了有別於一般電子自旋的能谷電子自由度（valley DOF）。由於此種能谷電子自由度對應了相反方向的能谷磁矩，於光學應用上則是對於不同圓偏振光有著不同的選擇規則。此種電子與晶格原子之間的交互作用，亦可以推廣應用至量子資訊領域。於量子資訊領域中，以量子位元作為運算基本單位，其中量子位元可以是任意二能階系統，例如:電子自旋、離子阱和超導量子位元等等。超導量子位元則是以電路結構作為基礎打造而成的人造原子系統，其中Google和IBM團隊已投入大量研究經費鑽研其富含的物理特性。隨著二維材料與量子資訊興起，是否能將二維材料獨特之特性應用至超導量子位元系統中，是一個尚未被驗證的議題。因此，本學位論文將探討二維超導材料2H-二硒化鈮(NbSe2)之特性及在量子計算領域中的應用性。將呈現: (1)基本材料特性，(2)透過圓偏振拉曼光譜分析2H- NbSe2內稟能谷電子耦合自旋電子特性，(3) 2H-二硒化鈮超導電子以及對應量子傳輸特性，及(4) 基於2H-二硒化鈮超導量子位元微波特性，並加以分析討論。此項工作有助於作為研究二維材料超導量子位元的基礎。Item 層狀二硫化鉬的偏振解析拉曼光譜研究(2021) 姜昱帆; Chiang, Yu-Fan偏振拉曼光譜已被廣泛應用於許多二維材料，包括石墨烯和過渡金屬硫化物，特別是使用線偏振光和圓偏振光為激發光。通過計算不同材料受不同偏振入射光影響的拉曼張量，我們可以得知聲子振動模式是如何表現其偏振態。在這項工作中，單層二硫化鉬被轉移到擁有不同厚度之二氧化矽的矽基板上，以測量偏振拉曼光譜。結果顯示，當被線偏振的入射光激發時，單層二硫化鉬的面內振動(E^')和面外振動(A_1^')模式分別表現出各向同性和線偏振的散射光。同時，當使用圓偏振光作為激發光時,E^'和A_1^'模態則分別表現出旋向交換(helicity-exchange)和旋向守恆(helicity-conserve)的行為。 更重要的是，實驗結果發現單層二硫化鉬的E^'和 A_1^'振動模式在位於純矽基板上時出現與理論模型相異的情形。我們引入了一個強度偏移量來解釋二硫化鉬的聲子與基板之間的耦合效應。此外，還引用了一些與電子-聲子耦合如何影響拉曼強度的偏振態有關的論文，去解釋這種奇特的現象，深入探討層狀二維材料的聲子與光子之間的交互作用，以期提供未來先進材料應用更多重要的基礎與應用。Item 菱形與類四方晶系結構鐵酸鉍薄膜之光譜性質研究(2012) 蔡育仁; Yu-Ren Cai本論文研究多鐵材料 BiFeO3 薄膜 (厚度約為 30 nm) 成長於不同基板 (LSAT、DyScO3、LaAlO3) 的光譜響應。x 光繞射能譜顯示 BiFeO3 成長於 DyScO3 及 LSAT 基板上呈現菱形晶系結構，成長於 LaAlO3 基板上呈現類四方晶系結構。我們量測薄膜的穿透光譜，計算吸收係數，估算 BiFeO3 薄膜成長於 LSAT 與 LaAlO3 基板上室溫能隙值約為 2.58 eV 與 3.08 eV。隨著溫度下降，菱形晶系 BiFeO3 薄膜 (LSAT 基板) 能隙值在低於 100 K 時，明顯偏離理論預測值，此可能與 BiFeO3 塊材於低溫具自旋玻璃態以及晶格不匹配度改變有關。此外，菱形晶系 BiFeO3 薄膜樣品於 2.8 ~ 3.2 eV 與 4.0 ~ 4.4 eV 能量區間，與類四方晶系 BiFeO3 薄膜樣品於 3.45 ~ 3.5 eV 與 4.27 ~ 4.3 eV 能量區間，其振盪子權重分別在 200 K 與 150 K 附近顯現極值，此亦與 BiFeO3 薄膜樣品於 200 K 與 150 K 的自旋重新排列行為有關。 其次，我們量測薄膜的高溫拉曼散射光譜，菱形晶系結構 BiFeO3 薄膜 (DyScO3 基板) 的 173 cm-1 拉曼峰於 600 K 附近展現不連續紅移現象，此與自旋聲子之交互作用有關，我們計算出自旋聲子耦合係數約為 12.9 mRy/Å2。另一方面，類四方晶系結構 BiFeO3 薄膜 (LaAlO3 基板) 在 360 K 附近，221 cm-1、269 cm-1、359 cm-1 及 586 cm-1 拉曼峰頻率位置與半高寬有階梯式的變化，造成此現象有兩種可能因素：(i) 類四方晶系結構從 MC-Type 轉換為 MA-Type；(ii) 反鐵磁有序相轉換。我們也觀察到 586 cm-1 與 685 cm-1 拉曼峰在接近 600 K 時有不連續紅移現象，此可能為接近尼爾溫度時，受到自旋聲子耦合交互作用影響所致。Item LixCoO2 單晶樣品之光譜性質研究(2012) 蔡馨嬅; H. H. Tsai我們研究摻雜不同鋰離子濃度 LixCoO2 單晶樣品之橢圓偏光與拉曼散射光譜。Li0.33CoO2 室溫吸收光譜顯示 3 個吸收峰，其頻率位置分別約為 1.61 eV、3.35 eV 及 5.21 eV。前二者對應 Co3+ 電子由 t2g 躍遷到 eg 軌域，而後者則與電子由 O 2p 躍遷到 Co 3d 軌域有關。隨著鋰離子濃度增加，吸收峰頻率位置大致維持不變，但Li0.87CoO2吸收峰能量轉變為 3.08 eV、4.55 eV 及 5.76 eV，代表其電子結構產生變化。 其次，Li0.33CoO2 室溫拉曼散射光譜具有 2 個拉曼活性振動模，其頻率位置約為 468 cm-1 ( Eg 對稱性 ) 和 568 cm-1 ( A1g 對稱性 )，分別對應氧原子沿著 ab 平面與 c 軸伸張振動。隨著鋰離子濃度增加，因 c 軸縮短，鍵能增加，故 A1g 拉曼峰展現藍移變化。我們另發現 Eg 拉曼峰的半高寬隨著鋰離子濃度增加而變大，這意味著晶格的無序度擴增。有趣地是，Li0.87CoO2 拉曼散射光譜展現兩個六方晶系結構相的共存，分別為第一六方晶系的 490 cm-1 ( Eg ) 和 598 cm-1 ( A1g ) 拉曼峰與第二六方晶系的 480 cm-1 ( Eg ) 和 570 cm-1 ( A1g ) 拉曼峰，此與之前文獻[J. Raman Spectrosc. 28, 613 (1997).] 的發表結果亦相符合。 最後，當樣品降溫至 200 K 時，Li0.50CoO2 的 Eg 與 A1g 拉曼峰呈現異常藍移，此現象為反鐵磁相轉變所致，A1g 拉曼峰在 200 K 至 120 K 溫度區間卻轉變為紅移，其與 Co3+ 和 Co4+ 的電荷有序性排列有關。Li0.53CoO2 的 A1g 拉曼峰在 66 K 附近產生偏離藍移現象，推測亦與其反鐵磁相轉變有關。Li0.50CoO2 與Li0.53CoO2的高頻雙磁振子拉曼峰之半高寬在尼爾溫度附近變窄，暗指其反鐵磁有序性的相干長度變長。Item 氧化鎂與氧化釩混合粉末 之雷射燒結機制研究(2011) 王鈴鈞; Ling-Jyun Wang本文研究利用拉曼光譜觀察雷射光照射MgO+ V2O5不同比例混合粉末樣品，此粉末樣品預先經攝氏400度加熱三小時鍛燒處理，欲探討樣品經雷射照射後產生MgV2O6與Mg2V2O7結構的相變過程與相變機制。由高斯型態雷射光照射樣品所致的相變結果與能量分佈關係連結，可以得到樣品相變程度大致與高斯能量分佈成正相關。再經由X光吸收光譜與螢光激發光譜輔助確認混合粉末樣品的缺陷存在，與缺陷所導致的發光位置後，以514.5nm與532nm雷射為光源，以不同能量照射於MgO+ V2O5不同比例混合粉末，再由雷射照射後新結構生成的結果推論，導致樣品相變的能量來自於光子與電子之間的交互作用。如此一來，結合X光吸收光譜與螢光光譜，我們可以建立一個能量轉換的可能模型。 另外藉由雷射連續照射樣品同時量測所得的高溫態拉曼光譜，可以得到樣品在相變過程的結構變化訊息。X光吸收光譜也提供了樣品結構對稱性高低的資訊，搭配群論分析結果，可以解釋高溫態光譜中聲子的變化，進而推測樣品新結構形成的可能方式。Item 微波介電材料 La(Mg1/2Ti1/2)O3 和 (A2+1/3B5+2/3)1/2Ti1/2O2 (A2+ = Mg, Ni, and Zn, B5+ = Nb and Ta) 之光譜性質研究(2009) 楊閔媞我們研究固態法和檸檬酸鹽法兩種不同方法製成的 La(Mg1/2Ti1/2)O3 以及不同原子取代的 (A2+1/3B5+2/3)1/2Ti1/2O2 (A2+ = Mg, Ni, and Zn, B5+ = Nb and Ta) rutile系列的光譜性質，並探討紅外光光譜特徵與其微波特性的關聯。 首先，我們觀察到 (i) x 光繞射能譜顯示兩種不同製程方法的 La(Mg1/2Ti1/2)O3 塊材具有相同之晶格結構；(ii) 兩個樣品都有 12 個拉曼聲子振動模，但固態法樣品峰值的半高寬較窄，暗示其比檸檬酸鹽法樣品具有較好的晶格同調性；(iii) 兩個樣品皆有 10 個紅外光聲子振動模，並推算出離子晶格貢獻的介電常數與品質因子。固態法的介電常數較高，且固態法在 1 THz 的品質因子也較好。 接著，我們發現到 (i) 六個 rutile 系列樣品的 x 光繞射峰皆對應到 rutile 結構的峰值，且沒有雜相存在；(ii) 六個樣品的紅外振動模頻率位置有差異，應與氧八面體中陽離子與氧的鍵結強度有關；(iii) 在高頻及微波頻段量測介電常數和品質因子以 (Mg1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 及 (Mg1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 趨勢最為符合；(iv) (Zn1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 品質因子最高，但介電常數最小，(Zn1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 介電常數最高，但品質因子最差。 最後，(Mg1/3Nb2/3)1/2Ti1/2O2 及 (Mg1/3Ta2/3)1/2Ti1/2O2 樣品隨著溫度的下降，我們發現聲子軟化的現象，此結果符合賴登-沙哈-泰勒關係式。Item La(2-x)/3NaxMg1/2W1/2O3微波介電材料之拉曼光譜與延伸X光吸收精細結構研究(2008) 曾玉君; Yu-Chung Tseng本文利用三種光學方法：拉曼散射、X光繞射和延伸X光精細結構吸收譜，測量結構為A(B’1/2B”1/2)O3之鈣鈦礦陶瓷La(2-x)/3Nax(Mg1/2W1/2)O3的氧八面體結構，以探討缺陷結構晶體之氧八面體與其微波性質的關聯性。此系列樣品共有六個，x代表鈉原子的濃度，從0、0.1、0.2、0.3、0.4到0.5。隨著鈉原子濃度上升，則晶格空缺比例減少，樣品之晶體結構從斜方結構轉變為單斜結構，介電常數與品質因子Qxf值均為逐漸下降之趨勢。從X光吸收譜可以明確地探測出以鎢原子為中心周圍六顆氧原子的距離與分佈，當鈉原子摻雜濃度增多，造成鎢與氧原子的平均鍵長變小，證實了氧八面體的扭曲造成其體積壓縮，使得介電常數下降。拉曼光譜實驗顯示專屬氧八面體伸縮振動的A1g(O)振動模具有聲子頻率紅移的現象，表示氧八面體周圍A-site密度隨著質量遠小於鑭原子的鈉原子摻雜逐漸變小，使得氧八面體伸縮振動變得輕易，因此氧八面體體積雖然為壓縮，但是整個八面體網路結構卻是變鬆散，造成A1g(O)聲子頻率位移產生紅移。由於缺陷結構的品質因子與晶體結構之有序性及對稱性成正相關，將聲子半高寬乘上鎢與氧原子距離之標準差值，可得與Qxf值成反比之關係。從拉曼實驗及X光吸收譜實驗分析顯示本文樣品的微波介電特性與氧八面體微觀結構直接相關。Item 單壁與雙壁奈米碳管之共振拉曼光譜及介電泳研究(2007) 曾家俊單壁奈米碳管製成時，其中約有1/3比例為金屬性，2/3為半導體性。藉由單壁與雙壁奈米碳管之共振拉曼散射光譜，我們探討單壁與雙壁奈米碳管管徑大小與導電性。藉由介電泳實驗，我們研究金屬性與半導體性單壁奈米碳管的分離情況。 從單壁與雙壁奈米碳管的共振拉曼散射光譜研究中，我們發現：第一、由分析Stokes與anti-Stokes徑向呼吸模(RBM)的相對強度比，推算單壁與雙壁奈米碳管的導電性，與利用Kataura能隙圖的判斷結果皆大致吻合，但雙壁奈米碳管內外管徑差過小，外管的RBM拉曼光譜不明顯；第二、G-mode拉曼光譜所推測出的單壁奈米碳管導電性與前述結果具一致性；第三、入射雷射光子能量增加時，D-mode及G’-mode峰值皆呈現藍移現象，但在單壁奈米碳管中，D-mode及G’-mode峰值變化斜率與二維石墨層(薄膜)相似，而雙壁奈米碳管的峰值變化斜率與三維石墨層(鉛筆心)相似。 從單壁奈米碳管的介電泳研究中，我們發現：第一、銅電極會產生電解現象，而金電極維持穩定狀態；第二、單壁奈米碳管僅附著在兩側電極邊緣上，中央電極邊緣上無附著物的蹤影；第三、經由G-mode拉曼光譜分析，介電泳實驗所收集的單壁奈米碳管之二維特性比裁剪前後更加明顯。